卡內基還有一點不得不提及的偉大貢獻,就是他那令人稱道的慈善行為和公益事業。1900年,卡內基在他的《財富的福音》一書中宣佈:「我不再努力掙更多的財富。」之後,他以五億美元的價格將卡內基鋼鐵公司出售,毅然從蓬勃發展的鋼鐵事業中隱退。隱退後的卡內基,將主要的精力投入慈善事業和公益事業。1901年,他首先拿出500萬美元為煉鋼工人設立了救濟和養老基金。緊接著,他又在紐約市捐款建立了68座公共圖書館,幫助家境貧窮卻積極向上的年輕人。這項圖書館事業持續了16年,卡內基一共投資了1200萬美元,建館3500座。之後,他捐款2500萬美元,在華盛頓創立了主要用來發展科學、文學和美術事業的「卡內基協會」,還在加州建造了威爾遜天文台。與此同時,卡內基在匹茲堡創辦了「卡內基大學」,並持續資助各類學校和教育機構,到他臨終前,這類用於教育的捐款累計達到9000萬美元。除此之外,卡內基還設立了多項基金,比如「捨己救人基金」、「大學教授退休基金」、「總統退休基金」、「作家基金」等等。另外,他在11個國家設立了「卡內基名人基金」,並用1000萬美元創立了「卡內基國際和平財團」,用來資助那些為世界和平做出貢獻的人們。 1911年,年邁的卡內基設立了「卡內基基金會」(Carnegie Corporation of New York),讓專職人員代理他的捐獻活動。直到1919年去世,卡內基向社會捐獻的財富總額高達3.3億美元。而他所大力推行的基金會模式,後來也得到很大發展,卡內基因此被人們稱為美國現代基金會的先驅。